反常量子霍尔效应——2018年自然科学一等奖到底在说什么?

反常量子霍尔效应——2018年自然科学一等奖到底在说什么?

一个多月没更新专栏快长草了,今天来拔一拔。很早就听说了薛其坤教授的量子反常霍尔效应(Quantum Anomalous Hall Effect),以及杨振宁的著名评价“这是诺奖级别的工作”。

2018年国家自然科学奖一等奖,授予了清华大学“量子反常霍尔效应”。出于兴趣最近读了一些文章,虽然还说不上完全理解,也先写点note介绍一下这个工作吧。


怎么反常?怎么量子?

记得2013年的时候刚刚大一,在新闻里听到了「量子反常霍尔效应」这个词。当时也只能理解后面四个字——霍尔效应。什么是量子什么,什么是反常都不懂。所以,本文也先从这里开始讲起。

本文首先介绍霍尔效应家族的各个成员,简单概述各个效应的基本性质。之后会讲一些拓扑绝缘体,以及如何在拓扑绝缘体中实现量子反常霍尔效应。中间会穿插介绍一些需要的知识,例如RKKY interaction、狄拉克表面态等。最后会讲一些量子反常霍尔效应的应用展望。答主本身不是研究拓扑绝缘体的,如果介绍中出现纰漏希望评论区可以指出。

开始介绍先来一张全家福。大家笑一个,一起说“茄~~子~~” ( ̄▽ ̄)/

霍尔效应家族


霍尔效应家族发展史

美国物理学家霍尔 (Edwin H. Hall) 在 1879 年发现,当电流垂直 于外磁场通过导体时,在导体的垂 直于磁场和电流方向的两个边界之 间会出现电势差。这个现象被称作霍尔效应(Hall Effect)。

霍尔效应

1881年,霍尔在研究磁性金属时,进一步提出了反常霍尔效应(Anomalous Hall Effect,AHE)。实验发现,磁场并不是霍尔效应的必要条件,电流和磁矩之间的自旋轨道耦合相互作用也可以导致的霍尔效应。只要破坏时间反演对称性这种霍尔效应就可以存在,称为反常霍尔效应。简单的说就是,材料本身的磁性也可以诱导出霍尔电压。

1980年,马克思普朗克研究所的物理学家Von Klitzing发现了 整数量子霍尔效应(Integer Quantum Hall Effect,IQHE)。在霍尔效应中,如果提高磁场,霍尔电阻会呈线性变化。而Von Klitzing实验中发现,在二维电子气(2 Dimensional Electorn Gas,2DEG)中加上极强的磁场(~5T),霍尔电阻出现量子化平台。在量子平台上,朗道能级占据数 \nu 为整数值。在量子霍尔效应中,因为没有背向散射,电子可以在样品的边界沿一个方向无耗散地流动。这个工作在1985年获得诺贝尔奖。

(a)量子霍尔效应 (b)霍尔电阻量子化平台

理论上来说,当磁场加到所有电子都占据最后一个朗道能级的时候,量子霍尔效应应该就玩到头了。但是在1995年,崔琦等人实验发现,在迁移率足够高的样品中,如果磁场加到足够强,会出现分数占据数 \nu 的霍尔电阻平台这就是分数量子霍尔效应(Fractional quantum Hall effect,FQHE)

崔琦后来在文章中写到,说自己测到分数平台的时候,第一反应是发现了夸克。

虽然看起来差不多,但是FQHE的机理和整数的完全不一样。它是一种集体态的特性,在这种集体态里,电子把磁通量线束缚在一起,形成新的准粒子、有着分数化基本电荷的激发态,并且有可能出现分数统计。根据FQHE的研究,物理学开启了对材料拓扑序的研究。

另外,某些特殊的分数态, \nu=\frac{5}{2}\nu=\frac{12}{5} ,对应的准粒子理论上是任意子(anyon),满足非阿贝尔统计(Non-abelian Statistics)。这也为拓扑量子计算的研究提供了基础。

分数量子霍尔效应

量子自旋霍尔效应(Quantum Spin Hall Effect,QSHE),其实就属于我们常说的拓扑绝缘体的一类了。在特定的量子阱中,在无外磁场的条件下(即保持时间反演对称性的条件下),特定材料制成的绝缘体的表面会产生特殊的边缘态,使得该绝缘体的边缘可以导电,并且这种边缘态电流的方向与电子的自旋方向完全相关,即量子自旋霍尔效应。

量子自旋霍尔效应

2013年,清华大学的薛其坤团队发现了量子反常霍尔效应(Quantum Anomalous Hall Effect,QAHE)。如果量子自旋霍尔系统中一个方向的自旋通道能够被抑制,比如,通过铁磁性,这自然的会导致量子反常霍尔效应。

量子反常霍尔效应

霍尔家族总结:

反常霍尔效应(AHE)= 霍尔效应(HE)+磁性材料

量子反常霍尔效应(QAHE)= 量子自旋霍尔效应(QSHE)+磁性材料

分数量子霍尔效应(FQHE)= 整数量子霍尔效应(IQHE)+ 高纯度样品&强磁场

量子反常霍尔效应(QAHE)和 量子霍尔效应(QHE),虽然名字很像,但是其实说的完全不是一个东西。一般的二维电子体系,只要磁场给足了都能出现量子霍尔效应(QHE)。而量子反常霍尔效应(QAHE)目前只能在拓扑绝缘体中做。

科学家研究量子反常霍尔效应(QAHE)的动机:

量子霍尔效应(QHE)的边缘态在宏观尺寸无能耗的特征非常类似于超导,有可能应用于电学器件中以减少电子传输过程中的能量损耗。 然而量子霍尔效应的实现一般需要高达几特斯拉的强磁场,这对于绝大部分应用非常困难。

而量子反常霍尔效应(QAHE)如果实现了,在不需要加强磁场的情况下,也可以出现无损耗的边缘导电态。所以大家在媒体的报道中总可以看到,“量子反常霍尔效应若应用到电子器件中,有望克服目前计算机发热耗能等带来的一系列问题”。

基本的概念介绍到这里就结束了,如果只是对量子反常霍尔效应(QAHE)感兴趣,知道这些知识已经足够。
下面的章节会更详细的讨论什么是拓扑绝缘体,以及实验上具体怎么实现量子反常霍尔效应。推荐有一定物理专业基础知识的高年级本科生和研究生阅读。


拓扑绝缘体——量子自旋霍尔效应(QSHE)

量子反常霍尔效应(QAHE)的基础是量子自旋霍尔效应(QSHE)。所以要理解QAHE,首先要明白什么QSHE,以及相关的拓扑绝缘体。

本节我们先介绍量子自旋霍尔态的新奇边缘态。之后,会回顾量子自旋霍尔效应材料的发现,包括石墨烯和HgCdTe 量子阱。最后,文章也会提到三维绝缘体,包括Bi_{1-x} Sb_xBi_2 Se_3Bi_2 Te_3等。读者如感兴趣可以参考Hasan的文章[2]。知友 @Lord Hart 也在专栏中翻译了Hasan的文章[3]。

2005 年, 人们发现了一类不同于量子霍尔效应的新拓扑量子物态: 时间反演不变拓扑绝缘体, 或简称为拓扑绝缘体。二维拓扑绝缘体,也就是大家知道的量子自旋霍尔绝缘体,经典的材料是HgTe/CdTeAlSb/InAs/GaSb/AlSb 量子阱。
拓扑绝缘体还可以推广到三维系统。三维拓扑绝缘体在其体能带能隙中存在无能隙的二维表面态。这种表面态的能带具有类似于石墨烯电子态的二维狄拉克锥形结构。但与石墨烯不同的是,三维拓扑绝缘体的表面态除狄拉克点之外都是自旋非简并的, 因此有可能直接产生自旋相关的效应。经典的材料为Bi_{1-x} Sb_x,以及“二代”材料Bi_2 Se_3Bi_2 Te_3等。
  1. 量子自旋霍尔效应——新奇边界态

量子自旋霍尔边界态具有重要的“自旋过滤”的特性:在边缘上,自旋向上的电子都向同一个方向运动,而自旋向下的电子向另一个方向传播。这种边缘态因为与自旋动量关联的螺旋性相类似,因此后来被称为“螺旋的(helical)”边缘态(吴从军,Bernevig,张首晟,2006)。这赋予了一维导体独特的性质,总的来说,可以说是正常一维导体的一半。

量子自旋霍尔效应

在普通一维导体中,在同一个方向传播的电流上既有向上自旋的电子,同时也有向下自旋的。因为这种状态的电子易受弱无序引起的安德森局域化影响,所以正常一维导体很脆弱。相比之下,即使在强烈无序的情况下,量子自旋霍尔边缘态也不会被局域化。我们可以把量子自旋霍尔边缘态想象成一个有限区域内有强无序,然而在其周围有完全清洁的边缘的情况。

2. 石墨烯——首个量子自旋霍尔效应材料(其实并不)

第一个理论预言的量子自旋霍尔效应材料是石墨烯。之前提到过,在反常霍尔效应中磁场不是必须的,量子霍尔效应也一样。既然量子霍尔效应是由磁场下材料电子结构的非平庸拓扑性质导致,如果可以找到某种材料其电子结构天然具有非平庸拓扑性质, 就有可能在没有外磁场的情况下获得量子霍尔效应。

1988 年, 美国理论物理学家 Haldane提出了第一个不需外加磁场的量子霍尔系统的模型,这个模型建立在石墨烯上[4]。有趣的是,当时石墨烯并没有被发现,甚至理论家普遍认为石墨烯不可能存在。

Haldane 在石墨烯晶格中引入一个假想的周期磁场(但宏观没有净磁场),这会导致其能带的狄拉克点处打开一个能隙,从而转变成一个绝缘体。这个绝缘体具有和 \nu=1 的量子霍尔系统类似的拓扑性质,因此可以在没有外加磁场的情况下显示量子霍尔效应。Haldane 模型是个离现实很远的模型:在当时单层石墨烯还无法在实验上实现,这个工作也没有提出如何在石墨烯中引入周期磁场。但是它首次使人们认识到不依赖外磁场的拓扑量子材料存在的可能性。

宾夕法尼亚大学的 Kane 和 Mele基于 Haldane 的石墨烯模型,引入自旋轨道耦合代替原来的假想周期磁场。结果发现在石墨烯的狄拉克点处也会打开一个能隙,所获得的绝缘体也具有拓扑非平庸的电子结构。与量子霍尔系统不同,这种拓扑绝缘体保持着时间反演对称性,不会显示量子霍尔效应(Quantum Hall Effect),而是会显示量子自旋霍尔效应(Quantum Spin Hall Effect)。量子自旋霍尔效应(QSHE)可以看作是磁场方向相反的两个量子霍尔(QHE)系统叠加的结果, 在其边缘存在两个自旋方向和运动方向都相反的边缘态, 因此是螺旋性的(helical)而非手性的, 这是由拓扑绝缘体的时间反演对称性所决定的,见下图(b)。

3. HgTe/CdTe 量子阱结构

然而真实的石墨烯的自旋轨道耦合非常弱,其在狄拉克点打开的能隙只有 10^{-3} meV 的量级,几乎不可能在实验上观测到量子自旋霍尔效应。因此石墨烯并不能算真正的拓扑绝缘体材料。

显然,我们要寻找上一小结中描述的物理,需要更强的自旋轨道相互作用体系。要找到强自旋轨道耦合的体系,我们应该找元素周期表中最下面几行的重元素。最后,Bernevig,Hughes和张首晟(BHZ)提出了 HgCdTe 量子阱的想法。

图六:HgTe/CdTe量子阱的实验。(a)量子阱结构;(b)二维量子阱随层厚变化时能带反转;反转态是(c)螺旋形的量子自旋霍尔绝缘体;(d)随可调节费米能级的门电压变化的边缘电阻;样品I是小于6.3 nm展现普通绝缘体行为,III和IV展现与边缘态相关的量子化的输运。

HgTe 体能带具有独特的能带反转结构,这使得其量子薄膜在厚度处于特定范围时会进入二维拓扑绝缘体相,能隙最高可达 90 meV。德国维尔茨堡大学的 Molenkamp 研究组首次在分子束外延生长的(Hg,Cd)Te/HgTe/(Hg,Cd)Te 量子阱中实验观测到了量子自旋霍尔效应[5],并通过非定域输运实验确定到了量子自旋霍尔边缘态的存在。

4 .三维绝缘体——Bi_{1-x} Sb_x,以及Bi_2 Se_3Bi_2 Te_3

之前提到过,拓扑绝缘体还可以推广到三维系统。三维拓扑绝缘体在其体能带能隙中存在无能隙的二维表面态.。Fu 和Kane在 2007预言Bi_{1-x} Sb_x 合金材料当 x 处于 0.07 和 0.22 之间处于三维拓扑绝缘体相。普林斯顿大学的 Hasan 研究组利用角分辨光电子能谱研究了高温烧结方法制备的Bi_{1-x} Sb_x 合金样品的表面态能带结构, 第一次实验证实了三维拓扑绝缘体的存在。

然而,Bi_{1-x} Sb_x合金很小的体能隙(只有 30 meV)、化学结构无序和表面态结构复杂等特点, 使进一步深入的研究非常困难。 很快人们找到了更好的一类三维拓扑绝缘体材料, 即Bi_2 Se_3家族拓扑绝缘体 : Bi_2Se_3Bi_2Te_3  Sb_2Te_3 。 这类材料是具有斜方六面体晶体结构的层状材料。 沿 z 方向每 5 个原子层形成一个“五层”(quintuple layer, QL)。 每 QL内的 5个原子层之间是很强的共价型相互作用, 而 QL 之间的键合则弱得多, 基本上是范德瓦尔斯型。 理论计算表明,在这类 V_2VI_3 型化合物中, 只有: Bi_2Se_3Bi_2Te_3  Sb_2Te_3属于拓扑绝缘体。 它们的体能隙最大可达 0.3eV(Bi2Se3) , 远远大于 Bi_{1-x} Sb_x , 且表面态只包含在 \upsilon 点附近的单个狄拉克锥, 比 Bi_{1-x} Sb_x 的表面态简单得多, 这为三维拓扑绝缘体表面态性质的研究提供了很大便利。三维拓扑绝缘体绝大部分有趣的性质和量子效应来源于位于体能隙中的狄拉克表面态。

从材料学角度看, 三维拓扑绝缘体和二维拓扑绝缘体没有本质区别。将三维拓扑绝缘体材料制成厚度为几个纳米的量子薄膜,有可能会得到二维拓扑绝缘体相,而将二维拓扑绝缘体一层一层地叠加成三维系统,在某些情况下也可以得到三维拓扑绝缘体相,这无疑增加了拓扑材料的选择范围。

角分辨光电子能谱测量的分子束外延生长的 Bi2Se3薄膜表面能带结构随层厚的变化

磁性拓扑绝缘体 与 量子反常霍尔效应

无论在二维拓扑绝缘体还是在三维拓扑绝缘体中引入铁磁性, 其时间反演对称性破缺都有可能导致量子反常霍尔效应的出现 。 在二维拓扑绝缘体中引入垂直于膜面磁化的铁磁性会破坏其自旋和电子运行方向均相反的一对边缘态中的一支, 使螺旋性的边缘态变为手性的边缘态, 从而使量子自旋霍尔效应变为量子反常霍尔效应。 在三维拓扑绝缘体薄膜(侧表面对电导的贡献可以忽略)中引入垂直于膜面磁化的铁磁性, 薄膜上下表面态狄拉克点处会各打开一个能隙。 这种被磁性打开能隙的狄拉克表面态是具有非平庸拓扑性质的绝缘体。 当整个薄膜被均匀磁化, 上下两个表面态具有不同的拓扑性质。 薄膜侧面作为上下两个不同拓扑相的边界就会出现手性的边缘态。 因此当费米能级同时处于上下两个表面能隙之间时, 就可以观测到量子反常霍尔效应。

  1. 实验难点

从实验角度,无论对于二维拓扑绝缘体还是三维拓扑绝缘体,为了观测到量子反常霍尔效应都需要实现以下条件。首先,要将材料制备成厚度合适薄膜,为了减少体能带的贡献,薄膜应尽可能的薄。但又不能太薄以致进入普通绝缘体相。其次,要设法在拓扑绝缘体中引入铁磁性,铁磁性需要在绝缘时也可以存在,并具有垂直膜面的易磁化轴。

最难实现的在于第二点,本身在半导体/绝缘体的引入磁性就是一个很困难的问题,这个和磁性产生的机制有关。自然界中大部分的铁磁材料是金属,铁磁绝缘材料并不多见。对于大部分稀磁半导体材料,体自由载流子是铁磁性必不可少的媒介,因此无法在材料完全绝缘的情况下保持铁磁性。对于量子反常霍尔效应,问题变得更加复杂:不但要在拓扑绝缘体中实现铁磁性,还要同时保证材料的绝缘性质。否则边缘态的量子霍尔效应会被其他导电通道掩盖。

一句话总结要在拓扑绝缘体中掺杂合适的磁性材料。掺杂多了会破坏材料的拓扑和绝缘性质,掺杂少了材料中不会出现磁性。

2. 解决办法

有两种途径可以在拓扑绝缘体中引入铁磁性 。一是通过铁磁/拓扑绝缘体异质界面;二是拓扑绝缘体的磁性杂质掺杂。 在铁磁/三维拓扑绝缘体/铁磁三明治结构中, 上下铁磁层分别会在三维拓扑绝缘体的上下表面态打开能隙, 从而导致量子反常霍尔效应。为避免产生新的导电通道, 铁磁层的材料必须为铁磁绝缘体。 近几年, 科学家们一直在寻找合适的铁磁绝缘体材料以实现它与拓扑绝缘体的异质结构。 但到目前为止取得的进展并不大。 一个主要原因是实验发现在目前所获得的铁磁绝缘体/拓扑绝缘体异质结中, 二者电子结构间杂化较弱, 很难在拓扑绝缘体中诱导出足够强的磁性。

因此,在拓扑绝缘体中进行磁系掺杂成了最大的可能。在半导体材料中进行磁性掺杂,其实已经有了很久了研究历史,技术也比较成熟。这种方法的关键在于找到合适长程铁磁耦合机制。因为原子自旋磁矩间直接铁磁耦合的作用距离仅有几个埃,远远小于磁性掺杂半导体中磁性杂质原子的平均间距(按照掺杂密度,间距从几十纳米到几十微米不等)。

在典型的 Mn 掺杂 III-V 族半导体材料中, 铁磁性来源于由体载流子作为媒介的Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida(RKKY)型相互作用。这种铁磁耦合机制无法用于实现量子反常霍尔效应, 因为当体载流子耗尽时铁磁性就会消失。有理论提出三维拓扑绝缘体的狄拉克表面态也可以作为 RKKY 型长程铁磁交换作用的媒介。

狄拉克表面态:三维拓扑绝缘体是具有导电的并受时间反演对称性保护的表面态,而其体态则是绝缘性的。在动量空间中,表面态具有狄拉克锥(Dirac cone)结构,见图。关于狄拉克表面态的详细介绍可以参考文章[7][8]。
RKKY相互作用:铁磁性金属中的铁磁耦合的重要方式。在铁磁性金属中,存在两种电子,局域电子(localized electron)和游离电子(itinerant electron)。局域电子会呆在相应的晶格(site)上提供相应的局域磁矩,而游离电子则会在整个晶格中自由运动,贡献金属导电性。
因为局域电子的存在,游离电子在空间上会被极化,见下图。这种极化的空间尺度可以很大,

(继续留坑)

应用与展望

继续留坑




参考资料

[1] 什么是分数量子霍尔效应?- andrew shen ​

[2] Hasan, M. Z., & Kane, C. L. (2010). Colloquium: topological insulators.Reviews of Modern Physics,82(4), 3045.

[3] Lord Hart:拓扑绝缘体回顾(三)量子自旋霍尔绝缘体

[4] Haldane, F. D. M. (1988). Model for a quantum Hall effect without Landau levels: Condensed-matter realization of the" parity anomaly".Physical Review Letters,61(18), 2015.

[5] König M, Wiedmann S, Brüne C, et al. Quantum spin Hall insulator state in HgTe quantum wells. Science, 2007, 318: 766–770

[6] 何珂, 王亚愚, & 薛其坤. (2014). 拓扑绝缘体与量子反常霍尔效应.科学通报,59(35), 3431-3441.

[7] 中国科学院物理研究所 一种新的量子材料--拓扑绝缘体

[8] 程鹏, 张童, 何珂, 陈曦, 马旭村, & 薛其坤. (2011). 拓扑绝缘体表面态的 STM 研究.物理,40(07), 0-0.

[9] 什么是量子磁性中的 RKKY 相互作用?

编辑于 2019-02-04

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